2023年1月20日，英超第7輪補賽，哈蘭德破門，幫助曼城在主場4-2戰勝熱刺。1月22日，英超第21輪，哈蘭德戴帽，幫助曼城在主場3-0戰勝狼隊，並以18粒進球超越阿圭羅在2011-12賽季時的16球，成為曼城隊史單賽季英超主場進球最多的球員；以19場比賽超越范尼，成為英超歷史完成4次帽子戲法最快的球員。2月16日，英超第12輪補賽，哈蘭德鎖定勝局，以26球追平隊史單賽季英超進球紀錄，幫助曼城在客場3-1擊敗阿森納。據統計，哈蘭德該賽季在22場英超出場中打進26球，此外還有4次助攻，直接參與30粒進球。2月26日，英超第25輪，哈蘭德破門，幫助曼城在客場4-1戰勝伯恩茅斯，並以27粒英超進球成為曼城隊內單賽季取得最多英超進球的球員、自1971-72賽季的弗蘭西斯·李後單賽季頂級聯賽進球最多的曼城球員。2月28日，哈蘭德入選2022FIFA年度最佳陣，並在世界足球先生的評選中以24分位列第5名。3月12日，英超第27輪，哈蘭德點射建功，幫助曼城在客場1-0小勝水晶宮，並以個人前26輪打進28球超過安迪·科爾（30場進28球），創造英超歷史同期的進球紀錄，成為繼2014-15賽季的阿圭羅後曼城隊史第二位做到英超聯賽主客場進球均達到兩位數的球員。3月15日，歐冠1/8決賽次回合，哈蘭德完成五子登科，成為繼利昂內爾·梅西與路易斯·阿德里亞諾後歷史第三位在歐冠賽場完成五子登科的球員，幫助曼城在主場7-0戰勝萊比錫，以總比分8-1晉級歐冠八強，並以10球創下曼城隊史單賽季歐冠進球紀錄；以39球打破湯米·詹森在1929年創造的曼城隊史單賽季進球紀錄。3月19日，足總杯1/4決賽，哈蘭德上演帽子戲法，成為英超聯賽中第六位在同一賽季的所有比賽中進球40+的球員，幫助曼城在主場6-0戰勝伯恩利。3月份，哈蘭德代表曼城出戰4場比賽，打入9球，最終當選俱樂部3月份最佳球員。
2023年4月9日，英超第30輪，哈蘭德在第45分鐘頭球破門，在第68分鐘倒勾得手打進個人賽季英超第30球，打破安迪·科爾保持的英超前30場進球紀錄，成為歷史第三位在個人英超首個賽季便打進30球的球員，同時解鎖生涯200球，以各賽事44球追平薩拉赫、范尼，並列英超球員單賽季進球第一，幫助曼城在客場4-1戰勝南安普頓。4月12日，歐冠1/4決賽首回合，哈蘭德傳射建功，以45球打破薩拉赫和范尼保持的英超球員單賽季進球數紀錄，以26場比賽成為歐冠最快打進34球的球員，幫助曼城在主場3-0完勝拜仁。4月16日，英超第31輪，哈蘭德完成雙響，幫助曼城在主場3-1戰勝萊斯特城，並以32球追平薩拉赫保持的英超38輪制進球紀錄，成為英超38輪制之後處子賽季進球最多的球員（此前的紀錄保持者是凱文·菲利普斯）。4月20日，歐冠1/4決賽次回合，哈蘭德單刀破門，幫助曼城1-1客平拜仁，總比分4-1淘汰對手，晉級4強，並成為第9位在歐冠淘汰賽對陣拜仁時主客場均攻破拜仁球門的球員、繼范尼之後第二位為英超球隊單賽季歐冠打進12粒進球的球員、繼姆巴佩之後第二位能在23歲之前打進13粒歐冠淘汰賽進球的球員。4月27日，英超第33輪，哈蘭德貢獻兩傳一射，幫助曼城在主場4-1擊敗阿森納。此外，哈蘭德該賽季正式比賽總進球數達到49個，成為自1986-87賽季以來首個正式比賽打進49球的英格蘭頂級聯賽球員；該賽季29場英超已經打進33球，追平了1951-52賽季的智利球員喬治·羅夫萊多塵封71年的非英國國腳在英格蘭頂級聯賽的單賽季進球紀錄，打破了薩拉赫保持的英超38輪32球進球紀錄，創造了自1935-36賽季的理查森之後英格蘭頂級聯賽前31輪最多的進球紀錄；該賽季英超已送出7次助攻，追平斯科爾斯的單賽季英超最佳紀錄。4月30日，英超第34輪，哈蘭德主罰點球破門，打入個人該賽季各項賽事第50顆進球，成為英逾時代首位單賽季俱樂部各項賽事打進50球的球員，並以34粒聯賽進球追平阿蘭·希勒以及安迪·科爾保持的單賽季英超進球紀錄；以22歲零9個月的年齡打破迪特·穆勒（23歲零1個月）的紀錄，成為近50年五大聯賽單賽季達成50球最年輕的球員，幫助曼城在客場2-1戰勝富勒姆。
